Phase Formation in the Systems A(+)–Y(3+)–WO_4(2–) –H(+)–H_2O (A(+) = NH_4(+), K(+) and M(2+)–Y(3+)–WO_4(2–) –H(+)–H_2O (M(2+) = Mg(2+), Zn(2+)). Synthesis, FT-IR Spectroscopy, and Crystal Structure Determination of Salts with Paratungstate B Anion, Na2(NH4)8[W12O40(OH)2]∙12H2O and K10[W_12O_40(OH)_2]∙13H_2O

Editorial Board PCSS Journal; О.Ю. Марійчак; О.О. Ліціс; В.М. Баумер; Г.М. Розанцев; С.В. Радіо

doi:10.15330/pcss.26.2.285-295

Автор(и)

О.Ю. Марійчак Донецький національний університет імені Василя Стуса, м. Вінниця, Україна
О.О. Ліціс Київський національний університет імені Тараса Шевченка, Київ, Україна
В.М. Баумер Державна наукова установа «Науково-технологічний комплекс «Інститут монокристалів» Національної академії наук України, м. Харків, Україна
Г.М. Розанцев Донецький національний університет імені Василя Стуса, м. Вінниця, Україна
С.В. Радіо Донецький національний університет імені Василя Стуса, м. Вінниця, Україна

DOI:

https://doi.org/10.15330/pcss.26.2.285-295

Ключові слова:

поліоксометалати, гетерополівольфрамат, ітрій, структура Пікока–Уіклі, аніон паравольфрамату Б, скануюча електронна мікроскопія, рентгеноструктурний аналіз монокристалів, синтез

Анотація

Розроблено нову методику синтезу натрію гетерополідекавольфрамоітріату(ІІІ) Na₉[Y(W₅O₁₈)₂]·35H₂O (I) із водного розчину натрію вольфрамату, підкисленого до кислотності Z = ν(H⁺)/ν(WO₄^2–) = 0.80 зі співвідношенням ν(Y):ν(W) = 1:10, та з додаванням 2-пропанону. Методом ІЧ-спектроскопії підтверджено наявність аніона зі структурою Пікока–Уіклі у складі виділеної солі. Мікроморфологію поверхні досліджено за допомогою скануючої електронної мікроскопії (СЕМ); було встановлено, що розмір зерен знаходиться в межах 200–450 нм. Однофазність синтезованої солі підтверджено однорідним контрастом поверхні у режимі зворотнорозсіяних електронів. Встановлено умови синтезу солей із аніоном паравольфрамату Б Na₂(NH₄)₈[W₁₂O₄₀(OH)₂]∙12H₂O (II), K₁₀[W₁₂O₄₀(OH)₂]∙13H₂O (III) та M₅[W₁₂O₄₀(OH)₂]∙nH₂O (M²⁺ = Mg²⁺, Zn²⁺) (IV, V) із підкислених до Z = 0.80 водних розчинів систем A⁺–Y³⁺–WO₄^2––H⁺–H₂O (A = NH₄⁺, K⁺) та M²⁺–Y³⁺–WO₄^2––H⁺–H₂O (M²⁺ = Mg²⁺, Zn²⁺). Одержані солі охарактеризовано за допомогою елементного аналізу, СЕМ та ІЧ-спектроскопії. Кристалічну будову Na₂(NH₄)₈[W₁₂O₄₀(OH)₂]∙12H₂O (II) (M_r = 3286.72, орторомбічна сингонія, Pbca, a = 14.0631(6) Å, b = 15.6713(5) Å, c = 22.9147(16) Å, V = 5050.1(4) Å³ за T = 200(2) K, Z = 4, d_розр. = 4.323 г/см³) та К₁₀[W₁₂O₄₀(OH)₂]∙13H₂O (III) (M_r = 3489.42, моноклінна сингонія, P2₁/c, a = 11.5049(6) Å, b = 14.3008(7) Å, c = 15.4567(10) Å, β = 105.889(7)°, V = 2445.9(2) Å³ за T = 293(2) K, Z = 2, d_розр. = 4.738 г/см³) встановлено методом рентгеноструктурного аналізу з монокристалів.

Посилання

R. D. Peacock, T. J. R. Weakley, Heteropolytungstate complexes of the lanthanide elements. Part I. Preparation and reactions, J. Chem. Soc. A, 1836 (1971); https://doi.org/10.1039/J19710001836.

M. Barsukova, M. H. Dickman, E. Visser, S. S. Mal, U. Kortz, Synthesis and structural characterization of the yttrium containing isopolytungstate [YW10O36]9-, Z. Anorg. Allg. Chem., 634(12-13), 2423 (2008); https://doi.org/10.1002/zaac.200800240.

A. H. Ismail, M. H. Dickman, U. Kortz, 22-Isopolytungstate fragment [H2W22O74]14- coordinated to lanthanide ions, Inorg. Chem., 48(4), 1559 (2009); http://doi.org/10.1021/ic801946m.

F. Hussain, A. Degonda, S. Sandriesser, T. Fox, S. S. Mal, U. Kortz, G. R. Patzke, Yttrium containing head-on complexes of silico- and germanotungstate: Synthesis, structure and solution properties, Inorg. Chim. Acta 363(15), 4324 (2010); http://doi.org/10.1016/j.ica.2010.07.053.

M. Barsukova, N. V. Izarova, R. Ngo Biboum, B. Keita, L. Nadjo, V. Ramachandran, N. S. Dalal, N. S. Antonova, J. J. Carbó, J. M. Poblet, U. Kortz, Polyoxopalladates encapsulating yttrium and lanthanide ions, [X IIIPdII12(AsPh)O2] 5- (X = Y, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu), Chem. Eur. J., 16(30), 9076 (2010); http://doi.org/10.1002/chem.201000631.

R. C. Howell, F. G. Perez, W. D. Horrocks, S. Jain, A. L. Rheingold, L. C. Francesconi, A New Type of Heteropolyoxometalates formed from Lacunary Polyoxotungstate Ions and Europium or Yttrium Cations, Angew. Chem., Int. Ed., 40(21), 4031 (2001); https://doi.org/10.1002/1521-3773(20011105)40:21<4031::AID-ANIE4031>3.0.CO;2-8.

X. Fang, T. M. Anderson, C. Benelli, C. L. Hill, Polyoxometalate-supported Y- and YbIII-hydroxo/oxo clusters from carbonate-assisted hydrolysis, Chem. Eur. J., 11(2), 712 (2005); http://doi.org/10.1002/chem.200400774.

G. Xue, B. Liu, H. Hua, J. Yang, J. Wang, F. Fu, Large heteropolymetalate complexes formed from lanthanide (Y, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd), nickel cations and cryptate [As4W40O140]28−: synthesis and structure characterization, J. Mol. Struct., 690(1-3), 95 (2004); https://doi.org/10.1016/j.molstruc.2003.11.017.

M. Ibrahim, S. M. Sankar, B. S. Bassil, A. Banerjee, U. Kortz, Yttrium (III)-containing tungstoantimonate(III) stabilized by tetrahedral WO42- capping unit, [(Y(α-SbW9O31(OH) 2)(CH3COO)(H2O)}3(WO 4)]17-, Inorg. Chem., 50(3), 956(2011); http://doi.org/10.1021/ic102149c.

O. Y. Mariichak, V. V. Ignatyeva, V. N. Baumer, G. M. Rozantsev, S. V. Radio, Heteropoly Decatungstolanthanidates(III) with Peacock–Weakley Type Anion: Synthesis and Crystal Structure of Isostructural Salts Na9[Ln(W5O18)2]·35H2O (Ln = Gd, Er), J. Chem. Crystallogr., 50(3), 255 (2020); http://doi.org/10.1007/s10870-020-00845-2.

O. Y. Mariichak, S. Kaabel, Y. A. Karpichev, G. M. Rozantsev, S. V. Radio, C. Pichon, H. Bolvin, J.-P. Sutter, Crystal structure and magnetic properties of Peacock–Weakley type polyoxometalates Na9[Ln(W5 O18)2] (Ln = Tm, Yb): Rare example of Tm(III) SMM, Magnetochemistry, 6(4), 53 (2020); http://doi.org/10.3390/magnetochemistry6040053.

G. M. Sheldrick, SHELXT - Integrated space-group and crystal-structure determination, Acta Crystallogr., C71(1), 3 (2015); http://doi.org/10.1107/S2053273314026370.

L. J. Farrugia, WinGX suite for small-molecule single-crystal crystallography, J. Appl. Cryst., 32, 837 (1999); https://doi.org/10.1107/S0021889899006020.

T. C. Ozawa, S. J. Kang, Balls & Sticks: Easy-to-use structure visualization and animation program, J. Appl. Cryst, 37(4), 679 (2004); https://doi.org/10.1107/S0021889804015456.

D.-L. Long, R. Tsunashima, L. Cronin, Polyoxometalates: Building blocks for functional nanoscale systems, Angew. Chem. Int. Ed. 49(10), 1736 (2010); https://doi.org/10.1002/anie.200902483.

M. Ibrahim, B. S. Bassil, U. Kortz, Synthesis and characterization of 8-yttrium(III)-containing 81-tungsto-8-arsenate(III), [Y8(CH3COO)(H2O)18(As2W19O68)4(W2O6)2-(WO4)]43-, Inorganics, 3(2), 267 (2015); https://doi.org/10.3390/inorganics3020267.

D. Ortiz-Acosta, R. K. Feller, B. L. Scott, R. E. Del Sesto, Isolation of an asymmetric lanthanide polyoxometalate, Na 12H[(W 5O 18)Tb(H 2W 11O 39)]·42H 2O, containing two distinct isopolyanions, J. Chem. Crystallogr, 42(7), 651 (2012); https://doi.org/ 10.1007/s10870-012-0311-z.

G. M. Rozantsev, S. V. Radio, N. I. Gumerova, V. N. Baumer, O. V. Shishkin, Phase formation in the Ni 2+-WO 4 2- -H +-H 2O system (Z = 1.00). Crystal structure and properties of sodium heteropolyhexatunsten nickelate(2+) Na4[Ni(OH)6W6O18]·16H2O, J. Struct. Chem., 50(2), 296 (2009); https://doi.org/ 10.1007/s10947-009-0041-z.

N. I. Gumerova, K. V. Kasyanova, G. M. Rozantsev, V. N. Baumer, S. V. Radio, Synthesis and Crystal Structure of Potassium–Nickel Heteropoly Hexatungstonickelate (II) K3Ni0,5[Ni(OH)6W6O18]·12H2O with Anderson-Type Anion and Potassium–Nickel Paratungstate B K6Ni2[W12O40(OH)2]·22H2O, J. Clust. Sci., 26(4), 1171 (2015); https://doi.org/ 10.1007/s10876-014-0805-2.

N. I. Gumerova, N. A. Melnik, G. M. Rozantsev, V. N. Baumer, S. V. Radio, Sodium heteropolyhexamolybdenumnickelate (II) Na4[Ni(OH)6Mo6O18]·16H2O with an anderson anion: Synthesis and crystal structure, J. Struct. Chem., 56(5), 926 (2015); https://doi.org/10.1134/S0022476615050157.

N. I. Gumerova, A. V. Notich, G. M. Rozantsev, S. V. Radio, pH-Metric Studies on the Interaction of Ni-Containing Anderson Type Heteropolyanions in Aqueous Solution, J. Solution Chem., 45(6), 849 (2016); https://doi.org/10.1007/s10953-016-0471-0.

L. Yuan, C. Qin, X. Wang, Y. Li, E. Wang, Transition of Classic Decatungstate to Paratungstate: Synthesis, Structure and Luminescence Properties of Two Paratungstate-based 3-D Compounds, Z. Naturforschung, В63(10), 1175 (2008); https://doi.org/ 10.1515/znb-2008-1006.

J. Ying, Y. Chen, X. Wang, Two isopolytungstate compounds based on rare [W6O22]8− and [H2W12O42]10− fragments captured by premade copper(ii) complexes, New J. Chem., 43, 6765(2019); https://doi.org/ https://doi.org/10.1039/C8NJ06367B.

B. L. George, G. Aruldhas, I. L. Botto, Vibrational spectra of sodium paratungstate 26 hydrate, Na10(H2W12O42)·26H2O, J. Mater. Sci. Lett., 11(21), 1421 (1992); https://doi.org/10.1007/BF00729648.

S. V. Radio, G. M. Rozantsev, V. N. Baumer, O. V. Shishkin, Crystal structure of nickel paratungstate B Ni5[W 12O40(OH)2]·37H2O, J. Struct. Chem, 52(1), 111 (2011); https://doi.org/10.1134/S002247661101015X.

H. D'Amour, R. Allmann, Die Kristallstruktur des Dinatrium-oktammonium-parawolframat-dodekahydrats, Na2(NH4)8(H2W12O48)(H2O)12, Z. Kristallogr., 138, 5 (1973); https://doi.org/10.1524/zkri.1973.138.1-4.5.

E. V. Peresypkina, A. V. Virovets, S. A. Adonin, P. A. Abramov, A. V. Rogachev, P. L. Sinkevich, V. S. Korenev, M. N. Sokolov, Crystal structure of two salts derived from paratungstate in the [H2W12O42]10− anion, J. Struct. Chem., 55(2), 295 (2014); https://doi.org/ 10.1134/S0022476614020152.

H. T. Evans Jr., U. Kortz, G. B. Jameson, Structure of Potassium Paradodecatungstate 7 ½ -Hydrate, Acta Crystallogr., C49, 856 (1993); https://doi.org/10.1107/S0108270192012010.

A. Chrissafidou, J. Fuchs, H. Hartl, R. Palm, Kristallisation und Strukturuntersuchung von Alkali-Parawolframaten, Z. Naturforschung B50, 217 (1995); https://doi.org/10.1515/znb-1995-0211.