Theoretical Study of the Effect of Vacancy Defects on the Energy Structure of CsPbCl3:Ce Crystals

Editorial Board PCSS Journal; Т.М. Музика; В.О. Карнаушенко; С.О. Ігнацевич; Я.М. Чорнодольський; С.В. Сиротюк; А.С. Волошиновський

doi:10.15330/pcss.27.3.586-590

Автор(и)

Т.М. Музика Львівський національний університет імені Івана Франка, м. Львів, Україна
В.О. Карнаушенко Львівський національний університет імені Івана Франка, м. Львів, Україна
С.О. Ігнацевич Львівський національний університет імені Івана Франка, м. Львів, Україна
Я.М. Чорнодольський Львівський національний університет імені Івана Франка, м. Львів, Україна
С.В. Сиротюк Національний університет “Львівська політехніка”, м. Львів, Україна
А.С. Волошиновський Львівський національний університет імені Івана Франка, м. Львів, Україна

DOI:

https://doi.org/10.15330/pcss.27.3.586-590

Ключові слова:

зонна структура,, густина станів,, метод приєднаних проекційних хвиль,, перовскіти,, люмінесценція,, вакансія.

Анотація

Дослідження енергетичної структури перовскітів є критично важливим для підвищення стабільності та ефективності світлодіодів і сонячних елементів нового покоління. У даній роботі методом DFT, втіленим у програмному пакеті ABINIT, проведено порівняльний аналіз кристалів CsPbCl₃:Ce із двома механізмами зарядової компенсації: одиночною вакансією Cl та подвійною вакансією Cl та Pb. Встановлено, що валентна зона обох структур формується 3p станами Cl, а дно зони провідності – 6p станами Pb та 5d станами Ce, із характерною локалізацією 4f станами Ce. Основним результатом є виявлений суттєвий енергетичний зсув відносно валентної зони 4f станів Ce, з 3,7 еВ до 2 еВ, при введенні додаткової вакансії свинцю, що свідчить про високу чутливість домішкових рівнів до локального кристалічного поля. Результати дослідження підтверджують дефектну толерантність матеріалу та закладають теоретичне підґрунтя для цілеспрямованого проектування оптоелектронних пристроїв із керованими характеристиками люмінесценції.

Посилання

L. Protesescu, S. Yakunin, M. I. Bodnarchuk, et al. Nanocrystals of Cesium Lead Halide Perovskites (X = Cl, Br, and I): Novel Optoelectronic Materials Showing Bright Emission with Wide Color Gamut. Nano Letters, 15(6), 3692 (2015); https://doi.org/10.1021/nl5048779.

Q.A. Akkerman, G. Rainò, M.V. Kovalenko, & L. Manna, Genesis, Challenges and Opportunities of Perovskite Nanocrystals. Nature Materials, 17(5), 394 (2018); https://doi.org/10.1038/s41563-018-0018-4.

Y. Chen, Y. Liu, & M. Hong, Cation-Doping Matters in Caesium Lead Halide Perovskite Nanocrystals: From Physicochemical Fundamentals to Optoelectronic Applications. Nanoscale, 12(24), 12874 (2020); https://doi.org/10.1039/D0NR02922J.

J. Song, L. Xu, J. Li, et al. Quantum Dot Light-Emitting Diodes Based on Inorganic Perovskite Cesium Lead Halides. Advanced Materials, 28(24), 4861 (2016); https://doi.org/10.1002/adma.201502567.

D. Zhou, D. Liu, G. Pan, et al. Cerium and Ytterbium Codoped Halide Perovskite Quantum Dots: A Novel and Efficient Downconverter for Improving the Performance of Silicon Solar Cells. Advanced Materials, 29(28), 1704149 (2017);

T. Cai, J. Wang, W. Li, et al. Codoped Perovskite Nanocrystals with Triple-Wavelength Emission for Luminescent Solar Concentrators. Advanced Science, 7(15), 2001317 (2020); https://doi.org/10.1002/advs.202001317.

G. Pan, X. Bai, D. Yang, et al. Doping Lanthanide into Perovskite Nanocrystals: Highly Improved and Expanded Optical Properties. Nano Letters, 17(12), 8005 (2017); https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.7b04575

J.S. Yao, J. Ge, B.N. Han, et al. Doping to Optimize the Optical Performance of Perovskite. Journal of the American Chemical Society, 140(10), 3626 (2018); https://doi.org/10.1021/jacs.7b11955.

W.J. Mir, T. Sheikh, H. Arfin, et al. Lanthanide Doping in Metal Halide Perovskite Nanocrystals: Spectral Shifting, Quantum Cutting and Optoelectronic Applications. NPG Asia Materials, 12(1), 9 (2020); https://doi.org/10.1038/s41427-019-0192-7.

T.J. Milstein, D.M. Kroupa, & D.R. Gamelin, Picosecond Quantum Cutting Generates Photoluminescence Quantum Yields Over 100% in Ytterbium-Doped Nanocrystals. Nano Letters, 18(6), 3792 (2018); https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.8b01066.

M.V. Kovalenko, L. Protesescu, & M.I. Bodnarchuk, Properties and Potential Optoelectronic Applications of Lead Halide Perovskite Nanocrystals. Science, 358(6364), 745 (2017); https://doi.org/10.1126/science.amm0412.

G. Nedelcu, L. Protesescu, S. Yakunin, et al. Fast Anion-Exchange in Highly Luminescent Nanocrystals of Cesium Lead Halide Perovskites (X = Cl, Br, I). Nano Letters, 15(8), 5635 (2015); https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5b02404.

X. Li, S. Duan, H. Liu, et al. Mechanism for the Extremely Efficient Sensitization of Luminescence in Nanocrystals. Journal of Physical Chemistry Letters, 10(3), 487 (2019); https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.8b03738.

J.Y.D. Roh, M.D. Smith, M.J. Crane, et al. Speciation and Energy-Transfer Dynamics in Quantum-Cutting -Doped Perovskite Nanocrystals and Single Crystals. Physical Review Materials, 4(10), 105405 (2020); https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.4.105405.

R. Sun, P. Lu, D. Zhou, et al. Samarium-Doped Metal Halide Perovskite Nanocrystals for Single-Component Electroluminescent White Light-Emitting Diodes. ACS Energy Letters, 5(7), 2131 (2020); https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c00871.

Z.J. Yong, S.Q. Guo, J.P. Ma, et al. Doping-Enhanced Short-Range Order of Perovskite Nanocrystals for Near-Unity Violet Luminescence Quantum Yield. Journal of the American Chemical Society, 140(31), 9942 (2018). https://doi.org/10.1021/jacs.8b04763.

D. Parobek, B.J. Roman, Y. Dong, et al. Exciton-to-Dopant Energy Transfer in Mn-Doped Cesium Lead Halide Perovskite Nanocrystals. Nano Letters, 16(12), 7376 (2016); https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6b02772.

X. Gonze, F. Jollet, F. Araujo Abreu, et al. Recent developments in the ABINIT software package, Comput. Phys. Commun. 205(8), 106 (2016); https://doi.org/10.1016/j.cpc.2016.04.003.

Blöchl, Peter E. Projector augmented-wave method. Physical review B 50.24 17953 (1994); https://doi.org/10.1103/PhysRevB.50.17953.

Adamo, Carlo, and Vincenzo Barone. Toward reliable density functional methods without adjustable parameters: The PBE0 mode. The Journal of chemical physics, 110.13, 6158 (1999); https://doi.org/10.1063/1.478522.

Liu, Zhuang, Xian Qin, and Xiaogang Liu. Luminescence enrichment in perovskite-lanthanide composites: Complexity and complementarity. Handbook on the physics and chemistry of rare earths. 61. Elsevier, 1 (2022); https://doi.org/10.1016/bs.hpcre.2022.04.001.